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Rapports scientifiques volume 6, Numéro d'article : 22216 (2016) Citer cet article

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SiO2 est la couche isolante la plus utilisée dans les dispositifs semi-conducteurs. Sa fonctionnalité a été récemment étendue à la mémoire vive à commutation de résistance, où le SiO2 défectueux jouait un rôle actif en tant que couche de commutation de résistance (RS). Dans ce rapport, les comportements RS dépendants de la polarité dans la structure Pt (W/SiO2/Pt) de l'électrode supérieure W-Sputtered SiO2-électrode inférieure Pt (W/SiO2/Pt) ont été examinés sur la base du balayage courant-tension (IV). Lorsque la cellule mémoire a été électroformée avec une polarisation négative appliquée à l'électrode W, la cellule mémoire a montré un mécanisme de commutation électronique typique avec un rapport de résistance d'environ 100 et une grande fiabilité. Pour l'électroformage avec une polarité de polarisation opposée, une RS typique à médiation par un défaut ionique (filament conducteur) a été observée avec une fiabilité moindre. Ces mécanismes RS distinctifs en fonction de la polarité de l'électroformage pourraient être confirmés davantage à l'aide de l'étude de l'éclairage lumineux. Des dispositifs avec des structures d'électrodes similaires avec une fine couche de Si intermédiaire entre l'électrode de SiO2 et de Pt, pour améliorer la morphologie du film RS (rugosité quadratique moyenne d'environ 1,7 nm), ont également été fabriqués. Leurs performances RS étaient presque identiques à celles de l'échantillon de SiO2 monocouche avec une rugosité très élevée (rugosité quadratique moyenne d'environ 10 nm), ce qui suggère que les comportements RS rapportés étaient inhérents à la propriété du matériau.

Dans les dispositifs semi-conducteurs, SiO2 a des configurations très diverses en termes d'épaisseur, de résistivité, de densité et de constante diélectrique en fonction de son utilisation. Malgré les divers aspects du SiO2, il a été considéré comme un composant complètement passif des dispositifs semi-conducteurs en raison de son rôle d'isolant ou de couche diélectrique dans les composants capacitifs. Cependant, alors que la mémoire vive à commutation de résistance (RRAM) devient l'un des principaux prétendants à la mémoire non volatile de nouvelle génération, le SiO2 ainsi que d'autres oxydes métalliques très divers ont été testés en tant que couches actives à commutation de résistance (RS). Plusieurs oxydes de métaux de transition (TMO), tels que TiO2, NiO, Ta2O5 et HfO2, ont été testés en tant que couches RS car la nature multivalente des métaux de transition rendrait le RS dans ces matériaux facilement atteint1,2,3,4 . De plus, le soi-disant dilemme tension-temps des matériaux RS typiques a suscité un intérêt pour la recherche de matériaux RS alternatifs, et plusieurs groupes ont testé SiO25,6,7. En raison de la liaison principalement ionique dans les matériaux TMO RS, la migration des ions induite par le champ électrique est plus facile lorsque le matériau contient une densité appropriée de défauts ioniques. D'autre part, SiO2 est plus lié de manière covalente et manque d'ordre à longue portée. Ces différences de propriétés confèrent à une mémoire SiO2 plusieurs avantages par rapport aux autres matériaux TMO RS, comme nous le verrons brièvement.

Le mécanisme RS couramment accepté dans de nombreux TMO est la formation et la rupture de filaments conducteurs (CF), qui sont soit une agrégation de défauts, tels que la lacune d'oxygène (VO), la phase conductrice à l'échelle nanométrique (par exemple, la phase Magnéli dans TiO2 ), ou le filament métallique (par exemple, Cu) dans la cellule de métallisation électrochimique (ECM)8,9,10. Quelle que soit la nature détaillée de ces FC, l'implication de défauts ioniques, c'est-à-dire la génération et la migration de défauts induites par un champ électrique (assistées par le chauffage Joule) ainsi que le mouvement thermique (pour la rupture dans le RS non polaire), est le facteur critique du fonctionnement de la mémoire. Pour le cas de SiO2, les travaux pionniers du groupe de Tour ont montré que le mécanisme RS impliquait la formation d'amas de Si pendant l'électroformage et la transition de phase subséquente entre les phases métalliques et semi-conductrices en fonction de la séquence de polarisation11. Il s'agit d'une caractéristique essentielle du système RS à base de SiO2, qui le différencie des autres mécanismes RS basés sur le changement de cantonnière ou sur la réaction thermochimique de nombreux matériaux TMO, où la réaction redox réversible des ions métalliques constitutifs est responsable de la Mécanisme RS. La caractéristique de la commutation non polaire du matériau RS à base de SiO2, où la tension pour la réinitialisation [la commutation d'un état à faible résistance (LRS) à un état à haute résistance (HRS), ou Vreset] est plus élevée supérieure à la tension de l'ensemble (la commutation d'un HRS à un LRS, ou Vset) peut être attribuée à un tel mécanisme de commutation lié à la transition de phase, alors que Vset est supérieur à Vreset dans les systèmes RS basés sur TMO habituels11. La raison pour laquelle un tel comportement, c'est-à-dire un Vreset supérieur à Vset, est particulier est la suivante. En général, presque toutes les cellules RRAM ont une composante de résistance série en raison, par exemple, de la résistance de contact et de la résistance du fil d'interconnexion, qui absorbent une certaine partie de la tension appliquée (Va) pendant le fonctionnement RS. Pour la réinitialisation, la cellule RRAM est initialement dans un LRS, elle prend donc une petite partie de Va avant la commutation, et une partie substantielle de Va est appliquée à la résistance série. Cependant, après la réinitialisation de la cellule mémoire, sa résistance devient beaucoup plus élevée. Ensuite, la tension sur la mémoire augmente brusquement car la partie de la tension appliquée à la résistance série est maintenant déversée dans la mémoire. Si l'amplitude de la résistance série était élevée, la tension déchargée était également élevée, ce qui pouvait rendre la tension de la cellule mémoire encore plus élevée que Vset. Ceci réinitialise instantanément la cellule mémoire, ce qui signifie qu'une réinitialisation stable n'est pas probable dans ce cas. Kim et al. élucidé les détails de cette difficulté12. Par conséquent, si le Vreset d'une certaine cellule de mémoire est supérieur à son Vset, un tel problème pourrait être encore aggravé. Cependant, il est instructif de rappeler que les matériaux de mémoire à changement de phase ont généralement un Vreset supérieur à Vset, où les transitions de phase réversibles induites par l'énergie thermique des matériaux à changement de phase sont responsables de la commutation répétable13. Comme le RS dans la RRAM à base de SiO2 est attribué à la transition de phase réversible des clusters Si entre les phases métalliques et semi-conductrices, il pourrait y avoir une chance qu'un mécanisme similaire fonctionne, bien qu'il ne puisse pas encore être compris avec précision. Le film de SiO2 pulvérisé de manière réactive utilisé dans cette étude a également montré une caractéristique similaire à celle dans le cas de l'opération de commutation non polaire. Cependant, sa fiabilité était assez faible (seulement quelques dizaines de cycles de commutation étaient possibles), et donc, il n'a pas été sérieusement étudié. Au lieu de cela, le fonctionnement de type bipolaire a été tenté, ce qui a montré une commutation fiable au moins ~ 3 000 fois, même dans le pire des cas.

Ces RS médiés par des défauts ioniques présentaient généralement des problèmes de fiabilité et des problèmes d'uniformité, bien que plusieurs grandes améliorations aient également été réalisées au cours de la dernière décennie14,15,16,17,18,19. D'autre part, le mécanisme de commutation de résistance électronique bipolaire (eBRS) est apparu plus récemment, où le piégeage et le dépiégeage des porteurs médiés par piège ont été suggérés comme étant le principal mécanisme RS20,21,22. Un tel mécanisme eBRS fonctionne principalement lorsqu'une barrière de potentiel asymétrique est présente, ce qui facilite le piégeage des porteuses sous une polarité de polarisation et le dépiégeage des porteuses sous la polarité de polarisation opposée. Kim et al. ont expliqué ce mécanisme en détail pour le cas de la cellule mémoire TiO221. En raison de ce mécanisme de piégeage / dépiégeage caractéristique d'un tel comportement RS, il doit être naturellement bipolaire, ce qui signifie qu'il s'agit principalement d'un phénomène piloté par le champ avec une implication minimale d'énergie thermique. Par conséquent, eBRS peut être un moyen viable d'atteindre les objectifs de faible consommation d'énergie, de fonctionnement à grande vitesse et de haute fiabilité de la RRAM23. Cependant, selon des rapports antérieurs sur eBRS dans le système TMO, les avantages mentionnés ci-dessus ne sont pas toujours valables car les pièges liés aux défauts ioniques sont instables lors de RS répétés, ce qui rend la dérive dépendante du temps et du cycle de commutation des paramètres de commutation, tels que que le rapport de résistance et les tensions de commutation24,25,26. À cet égard, le SiO2 défectueux pourrait être une option possible pour un tel eBRS car sa configuration de défaut peut être moins influencée par la contrainte électrique externe en raison de son énergie de liaison plus élevée et de son caractère ionique inférieur, par rapport aux autres TMO. Le groupe de Chen27 a rapporté des travaux remarquables dans ce domaine, où des nano-amas de Pt dispersés ont fourni des centres de piégeage des porteurs dans SiO2.

Dans cette étude, les auteurs ont tenté d'explorer le rôle actif de la couche de SiO2 pulvérisée de manière réactive en tant que couche de piégeage de charge dans eBRS et en tant que moyen de formation de CF dans BRS ionique (iBRS). À cette fin, une certaine asymétrie était nécessaire en ce qui concerne la migration des porteurs, ce qui a été fourni en adoptant une configuration d'électrode asymétrique : une électrode supérieure en W à faible travail de travail (TE) et une électrode inférieure en Pt à travail élevé (BE) , qui avait une très faible chance d'être incorporé dans le SiO2, de sorte que la possibilité d'une RS de type ECM peut être ignorée. Le processus de pulvérisation réactive a généré des défauts avec une densité suffisamment élevée dans la couche diélectrique pour rendre le RS assez fluide même sans dopage d'autres éléments métalliques. L'amorphisme hautement stable de SiO2 a éliminé le problème de cristallisation (locale) du matériau lors de commutations répétées dans des conditions de test électrique sévères. En changeant la polarité de polarisation de la première étape d'électroformage, eBRS et iBRS ont été acquis et leurs caractéristiques ont été comparées. Pour élucider davantage si le comportement de commutation dépendant de l'électroformage observé est dû aux propriétés inhérentes au matériau ou à des facteurs extrinsèques dépendant de la morphologie du film, des films ayant des propriétés chimiques similaires mais avec des morphologies distinctes ont été préparés en insérant une couche mince (2 nm) Si entre les couches inférieures de SiO2 et de Pt pulvérisées. Il a été conclu que les performances RS observées ont peu de pertinence pour les morphologies de film, qui pourraient être un ingrédient essentiel de la fabrication de dispositifs RRAM intégrés.

La figure 1a montre une image de microscopie électronique à balayage (SEM) vue à vol d'oiseau du film de SiO2 pulvérisé d'environ 15 nm d'épaisseur déposé directement sur l'électrode de Pt. Le film avait une morphologie de surface rugueuse peut-être due à la propriété non mouillante de SiO2 sur Pt. L'image de microscopie à force atomique (AFM) dans l'encart supérieur corrobore l'image SEM rugueuse et la rugosité quadratique moyenne (RMS) du film à environ 10 nm (à partir d'une zone de 2 × 2 μm2), par rapport à celle du substrat Pt d'environ 1 nm. En revanche, le film de SiO2 avec l'épaisseur identique développée sur l'électrode Si/Pt de 2 nm d'épaisseur a montré une rugosité RMS beaucoup plus faible d'environ 1,8 nm (dans l'image AFM en médaillon inférieur), ce qui suggère que la fine couche de Si intermédiaire amélioré la propriété de mouillage et donc la morphologie du film de SiO2 en croissance. Bien que la morphologie de surface du substrat Si/Pt n'ait pas été vérifiée par AFM, la morphologie lisse du film de SiO2 développé sur le dessus suggérait que le Si/Pt avait une morphologie lisse et uniforme. La figure 1b montre les spectres au niveau du cœur de la spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) Si2p du film sur l'électrode de Pt nue. Le XPS a montré que le film contenait une quantité substantielle de sous-oxydes de Si (Si+, Si2+ et Si3+), en plus du SiO2 ordinaire (Si4+). Le rapport O/Si estimé à partir des zones de pic O1s et Si 2p n'était pas trop différent de celui du SiO2 thermique. Le film de SiO2 sur l'électrode Si/Pt a montré des spectres XPS presque identiques (données non présentées), ce qui est raisonnable compte tenu du très faible taux de diffusion de Si dans SiO2 à la température de traitement. Il pourrait également être possible que le Si très fin ait été (partiellement) oxydé lors de l'étape de dépôt de SiO2 ultérieure. Par conséquent, la comparaison des performances RS de ces deux films pourrait être un moyen réalisable de confirmer l'influence de la morphologie du film sur le mécanisme RS.

(a) L'image SEM vue à vol d'oiseau du SiO2 pulvérisé sur le film Pt. Les figures en médaillon supérieur et inférieur sont l'image AFM de SiO2/Pt et SiO2/Si/Pt, respectivement. ( b ) Les résultats XPS des spectres Si2p au niveau du cœur de SiO2 / Pt.

L'échantillon W/SiO2/Pt a montré des courbes courant-tension (IV) hautement asymétriques à l'état vierge, ce qui peut être attendu de la configuration asymétrique de l'électrode (W : travail de 4,32 à 5,22 eV, et Pt : travail de 5,12–5,93 eV). Les figures 2a, b montrent les courbes d'électroformage (les courbes IV à l'état vierge) sous des biais négatifs et positifs, respectivement. Sous la polarisation négative, le courant a commencé à augmenter progressivement à ~ -0,1 V, ce qui reflète une faible hauteur de barrière Schottky (SBH) à l'interface W/SiO2 ; alors que sous la polarisation positive, le courant est d'abord resté très faible jusqu'à ~9 V, puis a soudainement augmenté, révélant un électroformage brutal qui pourrait être attribué à un SBH plus élevé à l'interface Pt/SiO2 qu'à l'interface W/SiO2. L'échantillon W/SiO2/Si/Pt a également montré une courbe IV asymétrique à l'état vierge et un comportement d'électroformage distinctif, qui étaient très similaires à ceux de l'échantillon W/SiO2/Pt. Par conséquent, on s'attendait à ce que les courbes RS IV ultérieures aux deux polarités de polarisation d'électroformage soient similaires, ce qui était effectivement le cas, comme indiqué ci-dessous. Après plusieurs essais avec différentes valeurs de conformité actuelle (Icc), les valeurs Icc appropriées ont été fixées à 1 μA et 100 μA pour les biais négatifs et positifs, respectivement. Il présente une rupture dure si Icc a été réglé au-dessus du point de transition pour le cas d'électroformage négatif. Les courbes de balayage BRS IV suivantes sont incluses dans la Fig. 2 en tant que figures en médaillon, qui montrent le chevauchement des résultats de balayage IV de W/SiO2/Pt (symbole carré noir) et W/SiO2/Si/Pt (symbole de cercle rouge) échantillons. On peut immédiatement comprendre que dans les deux cas, le réglage et la réinitialisation pourraient être réalisés sous les polarités de polarisation négative (positive) et positive (négative) sur la figure 2a, b, respectivement, qui coïncidaient avec la direction d'électroformage. Une autre découverte intéressante est que le niveau Icc pour l'électroformage était bien inférieur à l'Icc pour les courants de réinitialisation définis et maximaux pendant le balayage IV ultérieur pour les cas électroformés négativement et positivement, alors qu'ils sont généralement similaires pour les RRAM TMO générales28,29. En fait, la cellule mémoire est restée à HRS même après l'électroformage, contrairement aux autres TMO28,29,30,31. Cette découverte suggère que le rôle de l'électroformage dans ces cas pourrait être différent de celui des autres cellules RRAM qui utilisent le TMO. On pense que le rôle de l'électroformage négatif dans la structure W/SiO2/Pt était d'abaisser de manière non uniforme le SBH au W/SiO2, ce qui sera démontré en détail à travers des données expérimentales de dépendance, et d'augmenter l'injection d'électrons de W à la couche de SiO2. Bien que l'asymétrie extrême dans la forme IV par rapport à la polarité de polarisation de l'état vierge soit devenue beaucoup plus faible après l'électroformage négatif, il subsistait encore une asymétrie dans IV du LRS (figure en médaillon de la Fig. 2a). Le niveau actuel général de LRS était, bien sûr, beaucoup plus élevé que l'état primitif. Ces résultats suggèrent que, dans ce cas, le niveau de Fermi de la couche de SiO2 est devenu plus élevé après que les porteurs injectés ont été piégés à l'intérieur de la couche d'oxyde, ce qui a réduit le SBH aux deux interfaces. Même dans ces circonstances, le SBH à l'interface Pt/SiO2 était encore légèrement supérieur à celui à l'interface W/SiO2, entraînant l'asymétrie IV même à LRS. Ceci est une conséquence raisonnable de la fonction de travail plus élevée de Pt que celle de W, et l'asymétrie IV est le facteur critique nécessaire pour induire l'eBRS.

Les courbes de balayage BRS IV ultérieures de W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt sont incluses dans les encarts de la Fig. 2 (a, b), respectivement.

En revanche, l'électroformage positif a induit une décomposition locale presque complète de SBH aux interfaces Pt/SiO2 et W/SiO2 par la formation de CF, et le balayage IV ultérieur a induit des changements supplémentaires dans le film, comme indiqué ci-dessous.

La figure 3a montre l'évolution de IV après le premier électroformage avec l'Icc croissante (de 50 μA à 500 μA) de l'échantillon W/SiO2/Pt, où le balayage IV a toujours commencé par balayer dans une polarisation négative. Lorsque l'Icc était inférieur à ~ 100 μA, il n'y avait qu'un petit rapport de résistance entre le LRS et le HRS dans les deux polarités de polarisation. Ces caractéristiques de RS et la forme relativement lisse de la courbe de commutation IV avec un petit rapport de résistance pour la cellule électroformée négativement suggèrent que le mécanisme RS peut être attribué au piégeage et au dépiégeage des électrons (eBRS). Après l'électroformage, lorsque le W TE a été polarisé négativement, les électrons ont été injectés de manière fluide dans SiO2 et ont été piégés via l'emplacement où SBH a été cassé localement. Ensuite, l'état de l'échantillon est passé de HRS à LRS. Sous une application de polarisation positive, les électrons piégés ont été dépiégés, tandis que le SBH plus élevé à l'interface Pt/SiO2 a supprimé l'injection d'électrons de Pt BE. La figure 3b montre l'évolution de IV après le premier électroformage avec l'augmentation de l'Icc (de 50 μA à 500 μA) de l'échantillon W/SiO2/Si/Pt, qui a montré des comportements presque identiques à ceux montrés sur la Fig. 3a. La figure 3c montre les courbes IV de la cellule W/SiO2/Pt électroformée positivement avec des valeurs Icc de 100 μA et 1 mA pendant l'opération définie après l'électroformage. Les formes IV sont très similaires à la forme générale de la courbe BRS d'autres cellules RRAM basées sur TMO, ce qui suggère l'implication possible des CF dans un tel cas32,33,34. Les FC étaient très probablement composés de clusters Si ou d'une phase semi-conductrice groupée en VO11,27. La figure 3d montre les courbes IV de la cellule W/SiO2/Si/Pt électroformée positivement avec une Icc identique à celle de la figure 3c. Malgré leur légère différence, en particulier dans la brutalité de la réinitialisation dans la région de polarisation négative, ils ont montré des caractéristiques RS fondamentalement similaires à celles illustrées sur la figure 3c. Les résultats présentés sur la figure 3 suggèrent que la fine couche de Si intermédiaire à l'interface de l'électrode inférieure en Pt n'a influencé que marginalement les caractéristiques RS de la cellule mémoire.

Les courbes IV après électroformage positif avec Icc de 100 μA et 1 mA en (c) W/SiO2/Pt et (d) W/SiO2/Si/Pt.

Les figures 4a, b montrent la résistance dépendante de la surface de l'électrode (W TE) de l'échantillon W/SiO2/Si/Pt pour les cas d'électroformage négatif (Icc de 200 μA) et positif (Icc de 1 mA), respectivement. Les états de mémoire avec électroformage négatif ont montré une certaine dépendance de la zone pour LRS et HRS, ce qui suggère que la commutation s'est produite sur toute la zone, mais n'était pas complètement uniforme, c'est-à-dire que la dépendance de la zone d'électrode du comportement de commutation était entre le complètement Comportements de commutation uniformes et complètement localisés. Ceci est cohérent avec l'idée que l'électroformage négatif détruit localement la barrière Schottky à l'interface W/SiO2, et que les porteurs injectés peuvent être piégés de manière diffuse au niveau des centres de pièges situés de manière assez uniforme sur toute la surface de l'électrode. En revanche, la cellule mémoire électroformée positivement n'a montré presque aucune dépendance de la zone d'électrode pour LRS et HRS, ce qui est cohérent avec le phénomène de formation et de rupture de CF hautement localisé dans de nombreuses autres RRAM basées sur TMO. Il a également été noté que les cas électroformés négativement avaient une dispersion de données beaucoup plus faible que le cas électroformé positivement. Ceci est cohérent avec l'idée générale de la nature aléatoire du mécanisme BRS ionique à médiation CF (iBRS) (dans le cas électroformé positivement), contrairement à l'eBRS35 légèrement plus de type zone.

La résistance dépendante de la surface de l'électrode de LRS et HRS pour (a) le cas d'électroformage négatif et (b) le cas d'électroformage positif.

Les mécanismes eBRS et iBRS pour les cas électroformés négativement et positivement ont été confirmés par l'expérience de dépiégeage induite par les photons. Dans eBRS, la commutation d'ensemble est généralement attribuée au remplissage de pièges profonds avec des porteurs injectés pendant le processus d'ensemble. Lorsque les pièges profonds sont remplis de porteurs (supposés être des électrons), les pièges remplis ne peuvent pas interférer avec d'autres porteurs injectés, de sorte que l'échantillon montre LRS lors de l'étape de lecture suivante. En revanche, l'application de polarisation inverse pendant le processus de réinitialisation détrappe les porteurs piégés, alors que le SBH élevé à l'interface Pt/SiO2 dans ce cas supprime l'injection de porteurs de l'électrode opposée. Lorsque l'échantillon LRS est éclairé avec des photons à haute énergie, les porteurs peuvent être excités par des photons et dépiégés, ce qui inciterait l'échantillon à revenir au HRS même sans l'application de polarisation de réinitialisation. Par conséquent, une telle augmentation de la résistance induite par les photons pourrait être une preuve critique de la solidité du mécanisme eBRS, qui a été prouvée dans le cas du TiO215. Néanmoins, l'échantillon W TE ne peut pas être utilisé à cette fin car le photon ne peut pas pénétrer dans le W TE de 200 nm d'épaisseur. Par conséquent, une électrode de TiN de 5 nm d'épaisseur, suffisamment fine pour permettre la pénétration de la lumière, a été déposée et ses propriétés électriques ont été vérifiées. La figure 5a montre les courbes RS IV de l'échantillon SiO2/Si/Pt avec une électrode épaisse W ou mince TiN après l'électroformage négatif, ce qui a confirmé que les deux structures présentaient des caractéristiques de commutation similaires. La figure 5c montre les courbes IV dans la région de polarisation positive pour LRS et HRS avant (traits pleins) et après (symboles carrés ouverts et fermés) l'illumination lumineuse avec une longueur d'onde de 400 nm (énergie photonique = 3,1 eV) pendant 30 secondes avec le TiN TE. Le courant a diminué de manière significative pour LRS et HRS après l'illumination lumineuse, ce qui suggère qu'un dépiégeage induit par les photons s'est produit. Il est intéressant de noter que le HRS a également montré une forte diminution du courant, ce qui indique qu'une partie substantielle des porteurs restent piégés même après l'application de la polarisation de réinitialisation. Cela pourrait être dû en partie à l'injection de porteurs incomplètement supprimée de l'électrode de Pt et en partie à la contrainte de tension insuffisante pour dépiéger les porteurs profondément piégés. L'expérience d'excitation de photons a également été réalisée avec des longueurs d'onde plus longues mais cela n'a pas fonctionné, ce qui suggère que la profondeur du piège dans SiO2 est beaucoup plus profonde que dans ca. TiO2 (<1 eV), ce qui est cohérent avec la bande interdite beaucoup plus large de SiO2. Il a été noté que la tension de réinitialisation maximale sur la figure 5a était limitée à 2, 5 V, alors que la profondeur du piège était estimée à au moins 3, 1 eV (longueur d'onde de 400 nm), dans quelles circonstances le dépiégeage induit par la tension ne pouvait pas être suffisant. Les augmentations de la tension de réinitialisation ont encore diminué le courant HRS dans une certaine mesure, mais pas aussi efficacement que l'éclairement lumineux. L'encart de la Fig. 5a montre les courbes RS après l'illumination lumineuse. La courbe noire correspond à la courbe IV immédiatement après l'illumination, qui a d'abord été tentée avec un biais négatif. Même si l'échantillon a montré un courant très faible immédiatement après l'illumination, ce qui est presque comparable à l'échantillon vierge, une fois qu'il a été commuté sur LRS avec l'application d'une polarisation négative suffisante (-2,5 V), il a récupéré le courant de commutation IV précédent niveau, et le balayage IV ultérieur a montré des niveaux de courant pour LRS et HRS presque identiques à ceux avant l'illumination lumineuse. Cela impliquait que l'éclairage lumineux ne modifiait pas l'état physique des pièges, mais seuls les porteurs piégés étaient dépiégés. En revanche, les échantillons électroformés positivement ont montré une réponse complètement disparate à l'expérience d'éclairage lumineux, comme le montrent les figures 5b, d.

(a, b) montrent les courbes RS IV avec W (symbole rouge) ou TiN (symbole noir) TE après électroformage négatif et électroformage positif, respectivement. L'encart de (a) représente les courbes RS IV après l'illumination lumineuse - la courbe noire correspondait à la courbe IV immédiatement après l'illumination. Les courbes IV de LRS et HRS avant illumination et après illumination sont présentées dans (c) le cas d'électroformage négatif et (d) le cas d'électroformage positif.

La figure 5b montre les courbes de commutation IV après l'électroformage positif avec W (le symbole rouge) ou TiN (le symbole noir) TE, ce qui a confirmé à nouveau qu'elles étaient presque identiques. La figure 5d montre les courbes IV dans la région de polarisation négative avant (lignes) et après (points) l'éclairage lumineux dans les mêmes conditions que celles représentées sur la figure 5c. On comprend immédiatement que l'éclairement lumineux ne peut induire aucune altération de l'état de résistance à la fois pour LRS et HRS. Ceci est cohérent avec l'affirmation selon laquelle le RS dans l'échantillon électroformé positivement est médié par le mécanisme discret lié au CF, qui a peu de pertinence pour le piégeage des porteurs. Les mécanismes de commutation ont été confirmés par l'analyse du mécanisme de conduction électrique, comme indiqué dans la section suivante.

La figure 6a montre les courbes log I - log V de l'échantillon W/SiO2/Pt du LRS de l'échantillon électroformé négativement mesuré à des températures allant de 305 K à 345 K. Les pentes des graphiques les mieux ajustés étaient presque proche de 1, et le niveau de courant a légèrement augmenté avec l'augmentation de la température, ce qui suggère que la conduction s'est produite via le mécanisme de saut. Le tracé de type Arrhenius a montré que l'énergie d'activation était de 0, 08 à 0, 095 eV dans la plage de tension de lecture de 0, 1 à 0, 4 V (figure en médaillon). Cette découverte a indiqué que les électrons piégés se déplaçaient avec la tension via le mécanisme de saut. La figure 6b montre les courbes log I – log V du même échantillon mesuré à la même plage de température pour le HRS. À des températures plus basses (305 et 315 K), l'IV a montré une tendance similaire à celle du courant limité par la charge d'espace (SCLC), c'est-à-dire qu'à une tension basse (absolue), la pente était proche de 1, mais à mesure que la tension augmentait (à mesure que l'injection de porteurs augmentait), la pente devenait proche de 2, en raison des interactions entre les porteurs piégés21,36,37,38. Au fur et à mesure que la température augmentait, le courant augmentait à un rythme plus rapide que le LRS, et le courant ohmique circulait sur toute la région de tension testée. L'énergie d'activation estimée était de 0, 14 à 0, 31 eV à la tension de lecture de 1, 0 à 0, 1 V (figure en médaillon). Ce résultat suggère que le transport de courant au HRS était médié par des pièges légèrement plus profonds, dont les valeurs diminuaient avec un biais croissant en raison de l'effet de type Poole-Frenkel. Des études similaires sur le mécanisme de conduction électrique ont été réalisées pour l'échantillon W/SiO2/Si/Pt, et des conclusions presque identiques ont été obtenues (données non présentées).

L'énergie d'activation (Ea) à chaque tension est résumée dans les chiffres en médaillon.

Pour la cellule mémoire électroformée positivement avec les structures W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt, des analyses de mécanisme de conduction similaires ont été effectuées pour le LRS et le HRS. La figure 6c révèle que le LRS était caractérisé par la conduction de saut avec une petite énergie d'activation d'environ 0, 083 eV (figure en médaillon). Cela signifiait que le CF avait une propriété de conduction par sauts avec une très faible énergie d'activation, ce qui pourrait être cohérent avec l'affirmation selon laquelle le CF est composé d'amas de Si relativement désordonnés. Le HRS a également montré un mécanisme de conduction par sauts (Fig. 6d) mais avec une énergie d'activation beaucoup plus élevée d'environ 0, 28 à 0, 30 eV (figure en médaillon). Cela implique que le CF, soi-disant amas de Si, dans la cellule mémoire a une haute densité de pièges avec une distribution relativement large des valeurs d'énergie dans la bande interdite, alors que les pièges avec des niveaux peu profonds et profonds médiaient la conduction électrique dans le LRS et le HRS, respectivement. Ensuite, les performances électriques de la cellule RS des échantillons électroformés négativement et positivement ont été évaluées.

Les figures 7a,b montrent l'uniformité Vset et Vreset des structures W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt, respectivement, lorsque l'électroformage a été effectué avec des biais négatifs (symbole triangulaire) et positifs (symbole carré), où 50 les cellules ont été testées pour chaque condition. La cellule électroformée négativement avait une uniformité beaucoup plus élevée avec une fenêtre de tension de réglage/réinitialisation plus élevée que la cellule électroformée positivement. Les figures 7c, d montrent l'uniformité Vset et Vreset d'une cellule mémoire pour chaque condition lorsqu'elles ont été testées 20 fois, ce qui a également confirmé que les échantillons électroformés négativement avaient une uniformité plus élevée. Ces résultats sont cohérents avec les tendances de l'écart type illustrées à la Fig. 4.

Les graphiques de probabilité cumulée de Vset et Vreset avec 50 cellules et la répétition 20 fois dans une cellule pour l'électroformage négatif et le cas d'électroformage positif, respectivement, correspondant à (a,c) W/SiO2/Pt et (b,d) W /SiO2/Si/Pt.

Les figures 8a, b montrent les résultats des tests d'endurance des structures W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt, respectivement, obtenus via des balayages IV répétés pour les cellules électroformées négativement. Ici, les valeurs de résistance ont été estimées à 0,1 V. Les deux échantillons ont montré une grande fiabilité jusqu'à 30 000 cycles de commutation sans aucun signe de dégradation. On pense que le nombre de cycles d'endurance maximal réel pourrait être beaucoup plus élevé, mais il ne peut pas être testé par de tels tests de balayage IV qui prennent du temps. Il convient de noter qu'un tel test de balayage IV a une condition beaucoup plus sévère que le test de type à commutation d'impulsions, bien que ce dernier soit plus proche du fonctionnement réel de l'appareil. En revanche, la cellule électroformée positivement n'a plus montré de commutation après environ 5 000 et 3 500 cycles pour les structures W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt, respectivement, comme le montre la Fig. 8c, d, ce qui suggère la valeur beaucoup plus faible fiabilité du mécanisme iBRS médié par les FC. Lorsque les appareils tombaient en panne, ils restaient toujours au LRS sans récupérer le HRS, ce qui suggère la survenue d'une panne matérielle. Les résultats du test de rétention à 85 oC pour les conditions d'échantillon identiques sont présentés dans les encarts de la Fig. 8. Alors que la cellule électroformée positivement a montré une rétention stable des deux états, comme prévu (voir les encarts de la Fig. 8c, d), le négatif la cellule électroformée a montré certaines limitations, en particulier pour le LRS (voir les encadrés sur la Fig. 8a, b), qui peuvent être comprises à partir du mécanisme médié par le piégeage des porteurs39,40. Dans ce cas, une complémentation au niveau du circuit, c'est-à-dire la lecture des données après un certain temps et leur réécriture, serait nécessaire. La figure 9 montre les données de rétention pour l'échantillon W/SiO2/Pt, mesurées à des températures de 200 °C (a,d), 225 °C (b,e) et 250 °C (c,f) pour (négatif et positif ) boîtiers de galvanoplastie. Ici, les intervalles de lecture pour les échantillons électroformés négatifs et positifs étaient de 20 s et 50 s, respectivement. Après un certain temps (2400 s, 460 s et 120 s sur les Fig. 9a à c, respectivement), le rapport de résistance est devenu inférieur à 10, indiquant que les données étaient en train de perdre. Pour les cellules électroformées positivement, le temps pendant lequel le rapport de résistance devient inférieur à 10 était généralement plus long (7000 s, 1400 s et 350 s à 200 oC, 225 oC et 250 oC, respectivement), suggérant une rétention plus élevée. Ces comportements de rétention ont été tracés selon la forme d'Arrhenius (encadrés Fig. 9c, f) et extrapolés pour vérifier si le temps de rétention à 85 oC pouvait être supérieur à 10 ans. Les deux cellules ont montré un temps de rétention de 10 ans où la cellule électroformée positivement a montré le temps de rétention de 10 ans même à une température légèrement plus élevée (90 ° C).

Les encarts sont des données de rétention correspondantes mesurées à 85 °C.

Les encarts de (c,f) sont les tracés d'Arrhenius, qui indiquent que les données pour la commutation électronique et ionique pourraient être maintenues pendant 10 ans à 85 °C.

En conclusion, les propriétés RS des cellules mémoire W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt ont été examinées en fonction de la direction de l'électroformage. Lorsque l'électroformage a été réalisé avec l'application d'une polarisation négative au W TE, le RS a été réalisé de manière fluide et fiable avec une grande uniformité via le mécanisme de commutation électronique, ce qui a été confirmé par l'expérience de dépiégeage de porteur avec un éclairage lumineux (longueur d'onde de 400 nm). La profondeur du piège a été estimée à au moins ~ 3,1 eV. Contrairement au mécanisme eBRS acquis à partir de matériaux principalement ioniques tels que TiO2, la nature plus covalente et l'énergie de liaison plus forte de SiO2 ont interdit la variation de la configuration du piège lors de l'application répétée de la polarisation. Ces effets ont entraîné une très grande fiabilité, qui n'a été atteinte par aucun autre système eBRS. En revanche, dans l'électroformage avec l'application d'une polarisation positive au W TE, le mécanisme de commutation bipolaire à défaut ionique habituel a été observé, dans lequel la conduction électrique était à peine influencée par l'éclairage lumineux. Contrairement à la commutation ionique non polaire précédente, dans laquelle la transition de phase des nano-clusters de Si était responsable de la commutation, la nature bipolaire de l'iBRS dans cette étude a suggéré qu'elle est médiée par l'oxydation et la réduction réversibles des clusters de Si. médiée par la polarité de polarisation. Au cours de l'électroformage et de la commutation dans la condition de polarisation positive, les ions oxygène ont migré vers l'électrode W, qui est ensuite revenue vers la couche de SiO2 lors de la réinitialisation ultérieure dans la région de polarisation négative et a réoxydé les CF de Si-cluster. Ceci est similaire à la commutation bipolaire ionique médiée par CF générale dans de nombreuses autres RRAM TMO, et elles partagent donc des caractéristiques communes en termes de performances. Les deux échantillons aux propriétés morphologiques très distinctes, c'est-à-dire les films de SiO2 sur la couche de Pt et de Si/Pt, avaient des valeurs de rugosité d'environ 10 nm et d'environ 1,8 nm, respectivement, et n'ont montré aucune différence significative dans leurs performances RS et leurs comportements de conduction électrique. , qui suggèrent que les propriétés RS observées sont inhérentes aux propriétés matérielles du film de SiO2 développé. Dans l'ensemble, le film de SiO2 pulvérisé de manière réactive a montré un grand potentiel en tant que matériau RS pour RRAM, en particulier lorsqu'il a été électroformé négativement.

Un film mince de Pt de 120 nm d'épaisseur a été développé sur une plaquette de SiO2/Si en utilisant la méthode de pulvérisation CC en tant que BE continu. Une couche de SiO2 d'environ 10 à 15 nm d'épaisseur a été pulvérisée de manière réactive sur du Pt BE en utilisant une tranche de Si non dopée comme cible, avec une puissance de pulvérisation de 100 W, un rapport Ar : O2 = 29,7 : 0,3 centimètre cube standard par min., et un pression totale de 0,5 Pa. Dans ces conditions de pulvérisation du film de SiO2, la propriété de mouillage de la couche de SiO2 en croissance sur le Pt était très faible, ce qui rendait le film extrêmement rugueux (rugosité RMS : ~10 nm pour le film de 15 nm d'épaisseur) . Pour atténuer ce problème en améliorant la propriété de mouillage du SiO2, une fine couche de Si (2 nm d'épaisseur) a été pulvérisée in situ avant la pulvérisation de SiO2, ce qui a considérablement réduit la rugosité RMS à ~ 1,7 nm pour le SiO2 d'épaisseur similaire. Ensuite, une couche W de 200 nm d'épaisseur a été déposée par pulvérisation cathodique à partir de la cible métallique W à travers un masque d'ombre métallique (diamètre d'ouverture : 0,2 mm). Des tests électriques ont été effectués à des températures allant de 305 K à 345 K à l'aide d'un Agilent B1500 en mode de balayage de tension pour obtenir les courbes IV de commutation. Pendant les balayages IV, le W TE était biaisé, tandis que le Pt BE était mis à la terre. Pour élucider davantage le mécanisme eBRS, qui diffère de l'iBRS, des expériences de dépiégeage induites par la lumière ont également été réalisées, comme cela avait été fait pour l'eBRS15 à base de TiO2. Pour cette expérience, la lumière doit pénétrer à travers le TE, ce qui n'est pas possible pour la couche W de 200 nm d'épaisseur, donc une couche de TiN de 5 nm d'épaisseur a été déposée par pulvérisation réactive sur le film de SiO2 à travers un masque d'ombre identique. La couche de TiN de 5 nm d'épaisseur était suffisamment mince pour laisser passer la lumière, tout en étant suffisamment épaisse pour former un contact électrique stable afin de commuter électriquement les films sur HRS ou LRS sous une polarisation positive ou négative. Alors que le piège dans le TiO2 était relativement peu profond (<1 eV), ce qui est compréhensible à partir de sa bande interdite inférieure (~3 eV) de sorte que la longueur d'onde utile de la lumière brillante pouvait être relativement longue (1200 nm), le piège dans le Le SiO2 était beaucoup plus profond et seuls 400 nm de la longueur d'onde disponible (400–700 nm) de l'équipement (Système d'analyse Hitachi F-4600) étaient utiles.

Le film de SiO2 déposé n'a pas été traité thermiquement. Sa morphologie de surface et ses propriétés chimiques ont été examinées via SEM (ZEISS, MERLIN Compact), AFM (JEOL, JSPM 5300) et XPS (ThermoVG, Sigma Probe), respectivement. La diffraction des rayons X a montré que le film était amorphe.

Comment citer cet article : Jiang, H. et al. Commutation de résistance dépendante de la polarité dans les structures W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt. Sci. Rep. 6, 22216; doi : 10.1038/srep22216 (2016).

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Ce travail a été soutenu par la Tianjin Natural Science Foundation (Grant No. 14JCZDJC31500), le Thousand Talents Plan of Tianjin et la Tianjin Distinguished Chair Professor Foundation. Le Programme mondial de laboratoires de recherche (2012040157) du Ministère des sciences, des TIC et de la planification future de la République de Corée et la Fondation nationale de la recherche de Corée (NRF) (Grant No. NRF-2014R1A2A1A10052979) sont également reconnus.

École d'ingénierie de l'information électronique, Tianjin Key Laboratory of Film Electronic & Communication Devices, Université de technologie de Tianjin, Tianjin, 300384, Chine

Hao Jiang, Xiang Yuan Li, Ran Chen, Xiwen Hu et Jinshi Zhao

Département des sciences et de l'ingénierie des matériaux et Centre de recherche interuniversitaire sur les semi-conducteurs, Université nationale de Séoul, Séoul, 151-744, Corée

Xing Long Shao, Jung Ho Yoon et Cheol Seong Hwang

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HJ, XYL et RC ont conçu les expériences. HJ, RC et XLS ont fabriqué les appareils. HJ, JHY et XH ont effectué des caractérisations électriques des échantillons. JZ et CSH ont guidé la conduite de toute l'expérience et ont rédigé le manuscrit. Tous les auteurs ont revu le manuscrit.

Correspondance à Cheol Seong Hwang ou Jinshi Zhao.

Les auteurs déclarent une absence d'intérêts financiers en compétition.

Ce travail est sous licence internationale Creative Commons Attribution 4.0. Les images ou tout autre matériel tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans la ligne de crédit ; si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons, les utilisateurs devront obtenir l'autorisation du titulaire de la licence pour reproduire le matériel. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Réimpressions et autorisations

Jiang, H., Li, X., Chen, R. et al. Commutation de résistance dépendante de la polarité dans les structures W/SiO2/Pt et W/SiO2/Si/Pt. Sci Rep 6, 22216 (2016). https://doi.org/10.1038/srep22216

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Reçu : 24 novembre 2015

Accepté : 10 février 2016

Publié: 26 février 2016

DOI : https://doi.org/10.1038/srep22216

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