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Apr 27, 2023

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 13259 (2022) Citer cet article

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Nous étudions le concept de cellules solaires à base de nanoparticules composées d'un empilement de nanoparticules de silicium en tant qu'absorbeur piégeant la lumière pour le photovoltaïque ultrafin. Nous étudions le potentiel d'utilisation de ces structures intrinsèquement nanotexturées pour améliorer l'absorption de la lumière. Pour cela, une analyse optique détaillée est effectuée sur la dépendance de la réponse cellulaire à des paramètres tels que le nombre de couches de particules, la structure du réseau et l'angle d'incidence ; La réponse optique de ces cellules est ensuite comparée aux résultats des cellules solaires au silicium conventionnelles. De plus, nous proposons diverses configurations pour appliquer ces particules submicroniques en tant que cellule solaire à jonction ap–n. Nous calculons également les performances électriques des configurations sélectionnées. Ce faisant, des questions clés telles que l'effet des points de contact entre les nanoparticules et l'impact de la perte sont abordées. En fin de compte, nous montrons comment les nanoparticules \(\mathrm{SiO}_2\) au-dessus de la structure cellulaire peuvent améliorer le photocourant. La gamme appropriée de taille de particules \(\mathrm{SiO}_2\) est également obtenue pour les structures cellulaires typiques.

Les cellules solaires ultra-minces font référence à un groupe de structures photovoltaïques possédant des absorbeurs de lumière d'une épaisseur d'au moins un ordre de grandeur inférieure à celle des cellules solaires conventionnelles1. Ces cellules ont attiré l'attention sur la diminution des besoins en matières premières, leur flexibilité et leur capacité de pliage2,3. Malgré leur épaisseur réduite, la longueur du chemin optique est améliorée en concevant la structure des cellules de manière à compenser leur faible absorption. Les cellules solaires ultra-minces devraient être fabriquées avec des techniques à faible coût grâce à un débit de fabrication accru4 ; par exemple, ils peuvent être réalisés sans couches de verre protectrices3 ou leur couche active peut être déposée avec des techniques de dépôt inférieures1. Ces cellules peuvent montrer des performances robustes dans les dislocations cellulaires et la dégradation induite par une faible lumière5,6. En outre, les mécanismes de recombinaison en masse tels que la recombinaison Auger sont limités, ce qui entraîne des tensions en circuit ouvert plus élevées et la collecte des porteurs est facilitée sur les contacts1. Avec ces caractéristiques, le concept de photovoltaïque ultra-mince a connu une croissance fascinante au cours de la dernière décennie et a trouvé des applications dans les engins spatiaux3 en raison de leurs courtes longueurs de diffusion des porteurs, ce qui apporte une immunité contre les dommages causés par les radiations. De plus, grâce à leur flexibilité, ces cellules sont candidates pour alimenter en énergie des appareils portables dans des zones reculées.

Les tentatives de conception et de réalisation de cellules solaires ultraminces se sont concentrées sur l'étude à la fois des aspects électriques et optiques ; Du côté électrique, l'analyse courante comprend l'optimisation de la bande interdite des absorbeurs cellulaires7,8, ainsi que l'étude de la dérive, de la diffusion, de la génération et de la recombinaison des photoporteurs à l'aide des équations de transport des porteurs9,10. Du côté optique, le comportement d'absorption d'une cellule est le paramètre clé qui détermine l'efficacité d'une architecture de cellule à produire un photocourant plus élevé. Le principal inconvénient des rendements cellulaires élevés est l'absorption insuffisante de la lumière dans les structures ultraminces. De ce fait, les recherches sur ces cellules sont souvent orientées vers la recherche d'architectures de gestion de la lumière avec des valeurs pratiques6,11,12,13,14. Par exemple, en utilisant des revêtements antireflet appropriés et en incorporant des miroirs arrière15,16, en utilisant des nano-réseaux périodiques à l'avant17,18,19 ou des pyramides aléatoires à l'avant et à l'arrière de couches de silicium ultrafines pour obtenir une réflectance omnidirectionnelle20. Le confinement optique a également été exploré à travers l'excitation des états de bord autour de l'isolant topologique photonique21. Compte tenu de ceux-ci, la tentative s'est donc concentrée sur la configuration de la structure à la fois optiquement et électriquement pour préserver des courants de court-circuit élevés tout en diminuant l'épaisseur.

Les rendements rapportés pour les cellules solaires ultrafines sont également prometteurs ; dans les cellules GaAs d'une épaisseur d'environ 205 nm, le rendement de conversion a atteint 19,9 %3. Pour les cellules CIGSe d'une épaisseur de 1,2 \(\upmu\)m, l'efficacité de 11,27 % est rapportée dans22. Dans les cellules solaires en silicium ultra-mince, l'efficacité de 8,6 % est rapportée pour un absorbeur de 1,1 \(\upmu\)m, qui, bien qu'inférieur aux cellules conventionnelles, montre un progrès remarquable vers la réalisation d'un modèle lambertien dans les cellules ultra-minces1.

Le modelage d'une structure ultrafine peut cependant compliquer la réalisation de ces cellules, voire contredire leurs principaux avantages. Ainsi, des configurations de cellules simples avec des efficacités raisonnables sont le plus souvent préférées. Parmi diverses techniques pour augmenter le courant de court-circuit dans les cellules ultra-minces, l'utilisation de surfaces rugueuses au hasard a montré des résultats prometteurs6. À cet égard, l'effet bénéfique des nanoparticules sur l'amélioration de l'absorption et l'élargissement de la bande spectrale solaire pour des cellules solaires toujours plus minces a été largement abordé23,24,25,26 ; En termes de fabrication, contrairement aux modèles de cristaux photoniques, les nanoparticules peuvent être fabriquées et déposées via des techniques à moindre coût27. Alors que l'attention sur les cellules solaires ultra-minces a été principalement attirée sur les cellules solaires GaAs28, les cellules solaires en silicium à faible coût de ce type possèdent commercialement plus de chances d'être utilisées dans des applications terrestres généralisées avec de faibles besoins énergétiques.

Dans cet article, nous démontrons les cellules solaires multicouches à nanoparticules de silicium (SNP) comme technique prometteuse de gestion des photons dans le photovoltaïque ultrafin. Nous montrons comment cette architecture intrinsèquement texturée agit comme un absorbeur de lumière tout en ayant le potentiel de séparer et de transporter des porteurs photo-générés. Nous comparons les propriétés optiques d'une structure composée de ces diffuseurs de Mie avec des cellules planaires de même épaisseur et fournissons une analyse complète du comportement des cellules pour différents nombres de couches de particules lorsqu'elles sont exposées à une incidence oblique et également pour diverses périodicités de particules. Ensuite, nous étudions différents scénarios pour adapter les nanoparticules de silicium comme couche active d'une cellule réalisable. Ensuite, nous nous concentrons sur une structure appropriée et optimisons ses paramètres géométriques et électriques. Afin d'améliorer encore l'absorption, nous examinons l'effet de la distribution de nanoparticules \(\mathrm{SiO}_2\) sur le front cellulaire. Enfin, nous estimons le rendement de conversion de puissance attendu de la cellule et le comparons aux rendements rapportés dans la littérature.

Nous nous concentrons ici sur les propriétés d'absorption des couches SNP et les comparons avec une couche de silicium planaire. Les deux structures sont illustrées sur les figures 1a, b. Comme le montre cette figure, les nanoparticules de silicium sont densément empilées à l'intérieur d'un milieu diélectrique. Nous supposons également un contact métallique (argent) en dessous et un revêtement anti-reflet (ARC) au-dessus des absorbeurs pour ressembler davantage à une vraie cellule. On suppose que les particules ont une taille identique de l'ordre de quelques centaines de nanomètres ; cette gamme de dimensions garantit un piégeage remarquable de la lumière à travers le spectre de fréquences qui contribue à la photo-génération (c'est-à-dire \(\lambda\) = 300–1100 nm). En supposant la forme sphérique des nanoparticules de silicium, en réduisant le rayon des particules, moins de résonances de Mie sont excitées, ce qui conduit à une absorption de lumière plus faible. De plus, nous verrons que lorsque le rayon des particules augmente au-dessus de 500 nm, l'amélioration de l'absorption - par rapport à une cellule conventionnelle - devient négligeable. En effet, l'absorption pour les nanosphères de silicium avec un rayon de 500 nm ou plus sera proche de l'unité dans la bande passante des cellules solaires. Le piégeage de la lumière dans cette structure à base de particules est amélioré en raison de l'excitation des modes de galerie de chuchotement. De plus, du point de vue de l'optique des rayons, la longueur de trajet aléatoire des faisceaux lumineux à l'intérieur de la structure augmente l'absorption totale. En ce qui concerne la couche de silicium plate représentée sur la figure 1b, à \(\lambda < 500\,\mathrm{nm}\), l'absorption est due à la perte intrinsèque du silicium cristallin. Dans cette gamme, les réponses optiques des deux structures sont très proches. À des longueurs d'onde plus élevées, la résonance Fabry – Perot est le seul mécanisme de piégeage de la lumière dans la structure plate, et cela ne se produit qu'à un nombre limité de longueurs d'onde. Dans les sections suivantes, nous examinons divers aspects des nanoparticules de silicium distribuées en absorption de lumière, si elles sont employées à la place de la couche de silicium.

(a) Le schéma d'une structure composée de nanoparticules de silicium identiques et d'un ARC sur le dessus. (b) Une structure plane simple avec une épaisseur de silicium identique à (a).

Nous étudions d'abord l'impact du nombre de couches de particules sur la figure 1a sur l'absorption. L'objectif est d'explorer combien de couches sont bénéfiques pour atteindre une absorption plus élevée par rapport à une cellule conventionnelle de la Fig. 1b. Nous supposons que les particules sont sphériques avec un rayon sélectionné de 300 nm. Les particules sont supposées se trouver à l'intérieur d'un milieu de transport porteur avec un indice de réfraction de 1,8, qui est une valeur moyenne pour un certain nombre de matériaux tels que le polymère PEDOT: PSS et le spiro-OMeTAD au spectre de fréquence intéressé de la lumière solaire. L'épaisseur de ce milieu au-dessus de la couche supérieure est supposée être de 75 nm, ce qui imite l'épaisseur typique d'un ARC. Les figures 2a,b montrent les spectres d'absorption d'un absorbeur SNP multicouche avec deux (N = 2) et cinq (N = 5) couches de nanosphères de silicium par rapport à celui d'une couche plate (en intégrant les graphiques obtenus sur la longueur d'onde intervalle, nous pouvons calculer la densité de puissance solaire qui est absorbée par la structure). Comme on peut le voir, une structure à base de particules et une couche plane se comportent de la même manière aux courtes longueurs d'onde dans les deux figures. Ceci était attendu car la profondeur de pénétration est si faible que la puissance optique est absorbée quel que soit le changement de configuration considéré. Cependant, ces structures à base de particules offrent une absorption améliorée, à des longueurs d'onde plus longues. De plus, en comparant les deux chiffres, une absorption plus élevée est obtenue lorsque N = 5. Notez que, si nous supposions que les deux structures (c'est-à-dire le SNP multicouche et une structure plate) devraient avoir un volume d'absorbeur identique, nous atteindrions encore plus loin écart dans leur absorption aux grandes longueurs d'onde.

Bien que l'absorption soit améliorée à mesure que le nombre de couches augmente, l'absorption totale se rapproche de celle d'une structure plane. Ceci est illustré sur la figure 2c où la densité de puissance totale absorbée - à l'intervalle de longueur d'onde intéressé - est calculée pour la structure à base de particules et la structure planaire, en fonction du nombre de couches. Nous avons également défini l'amélioration de l'absorption totale comme le rapport entre la densité de puissance absorbée totale des deux structures. D'après la figure, l'augmentation du nombre de couches SNP réduit l'avantage de la structure SNP par rapport à une structure planaire. Cela indique que la cellule SNP est optiquement préférable uniquement lorsque quelques couches sont utilisées.

Comparaison d'un SNP et d'une cellule planaire : la densité de puissance absorbée spectrale par longueur d'onde sous un éclairage solaire lorsque (a) le nombre de couches, N = 2 et (b) N = 5. (c) Densité de puissance absorbée totale et amélioration en tant que fonction de N pour comparer un SNP et une cellule planaire (rayon NP = 300 nm).

Les particules dans chaque couche de la structure représentée sur la figure 1a peuvent être disposées sous différentes formes. Compte tenu d'une distribution dense, une disposition aléatoire des particules est un choix moins cher et pratiquement préféré pour la production de masse. Malgré cela, en termes d'analyse numérique, il faut souvent considérer une sorte de périodicité pour réduire le domaine de simulation. Connaître l'impact de diverses distributions de particules sur le comportement d'absorption aide à trouver une réponse moyenne attendue d'une distribution aléatoire. Avant d'étudier l'impact des arrangements de particules, nous soulignons que la distribution dense des SNP est beaucoup plus souhaitable que les rares pour les applications de cellules solaires. En effet, les SNP sont supposés être le principal absorbeur dans la cellule. Ainsi, toute distance entre eux réduit l'absorption des photons incidents. Au fur et à mesure que les SNP se rapprochent, un couplage plus fort se forme entre les champs optiques à l'intérieur de l'absorbeur cellulaire.

Nous limitons notre étude à un réseau composé de deux couches de nanoparticules de silicium identiques de rayon R. La figure 3 montre la vue de dessus en coupe de trois arrangements différents de ces couches. La figure 3a est un arrangement cubique simple (SC) où nous supposons que l'emplacement en coupe transversale des centres de particules dans la couche supérieure réside sur les centres de particules dans la couche inférieure. La figure 3b est un agencement cubique centré sur le corps (BCC) où la couche supérieure - représentée à l'intérieur du carré en pointillés a une section rectangulaire et - est décalée avec un vecteur de réseau \(R\,\hat{a}_x + R \,\hat{a}_y\) par rapport à sa couche inférieure. Enfin, sur la figure 3c, les SNP forment un réseau hexagonal compact (HCP) dans lequel les SNP de la couche supérieure ont le même motif et le même emplacement que la couche inférieure. En termes de densité d'absorbeur, nous avons HCP > BCC > SC. La réflexion de ces structures est comparée pour \(R = 100\,\mathrm{nm}\) sur la Fig. 3d. Comme on peut le voir, la réflexion des premier et troisième agencements a un comportement très similaire à des longueurs d'onde plus courtes ; à des longueurs d'onde plus élevées, la structure HCP a une absorption améliorée en raison de ses nouvelles résonances. La réflexion correspondant au réseau BCC présente un comportement assez fluctuant ; tandis que la réflexion est réduite dans plusieurs intervalles de longueur d'onde, entre 680 et 780 nm, elle est augmentée. La réflexion totale de ces structures est également indiquée sur la figure. De plus, le photocourant produit par chacun est obtenu via29

où c est la vitesse de la lumière, e est la charge de l'électron, h est la constante de Planck et \(S(\lambda )\) est le spectre solaire AM 1,5G30. Les valeurs de réflexion montrent que la deuxième forme de périodicité, qui ressemble beaucoup plus à une distribution quasi-aléatoire, peut générer un plus grand \(J_\mathrm{ph}\). Malgré cela, nous considérons le pire scénario (c'est-à-dire la première forme de périodicité) lors de la simulation du comportement électrique de ces structures dans les sections suivantes.

Trois formes d'arrangement de réseau pour les structures multicouches Si NPs sont illustrées à la Fig. 1. La vue de dessus de (a) SC, (b) BCC et (c) HCP. ( d ) Réflexion de Si NP avec différents arrangements recouverts d'une couche diélectrique (rayon NP de 100 nm, indice de réfraction de la couche diélectrique de 1, 8 et épaisseur de 100 nm).

Nous étudions maintenant la dépendance de la Fig. 1a aux angles d'incidence. Comme dans la section précédente, nous nous concentrons sur une structure SNP composée d'un absorbant à deux couches recouvert d'un milieu diélectrique d'une épaisseur de \(50\, \mathrm{nm}\) et d'un indice de réfraction de 1,8, et calculons le coefficient d'absorption A à quatre angles d'incidence différents \(\theta = 15^\circ\), \(30^\circ\), \(45^\circ\) et \(60^\circ\) à travers le spectre intéressé. Les résultats sont présentés dans les Fig. 4a–d. De plus, l'absorption de la structure SNP à chaque angle d'incidence est comparée à la structure de la figure 1b avec une couche de silicium d'épaisseur égale. Comme on peut le voir, l'absorption des particules multicouches ne change pas sérieusement à \(\lambda > 600\, \mathrm{nm}\). En revanche, à des longueurs d'onde plus courtes, \(\mathcal {A}\) subit une réduction notable, en particulier à \(\theta = 45^\circ\) et \(60^\circ\). Cela peut être expliqué en utilisant le point de vue ray-optique; comme le faisceau incident frappe obliquement les particules supérieures, seule une petite partie de la surface supérieure appartenant aux particules supérieures a cette chance d'interagir avec la lumière. Cela contraste avec l'incidence normale, où toute la surface reçoit de la lumière. De la même manière, on peut argumenter sur la dépendance angulaire négligeable de la structure plate à travers tout le spectre. Cependant, en calculant le photocourant dû à l'absorption dans les deux structures, il révèle qu'à l'angle \(\theta = 60^\circ\) la structure SNP fournit toujours plus de \(J_\mathrm{ph}\) (\( 27,8 \,\mathrm{mA} \,\mathrm{cm}^-2\)) que l'absorbeur plat (\(21,6\, \mathrm{mA}\,\mathrm{cm}^-2\)). Cela indique à nouveau que malgré la réduction de l'efficacité d'absorption, un absorbeur SNP est optiquement préféré à un absorbeur plat.

Impact de l'angle d'incidence sur l'absorption totale d'une structure SNP et d'une couche plane de silicium. La cellule unitaire SNP est composée de deux particules dans un milieu diélectrique avec un indice de réfraction de 1,8 et une épaisseur de 50 nm sur le dessus, le tout placé sur une couche d'argent (rayon NP = 300 nm). Les angles des incidents sont (a) \(15^\circ\), (b) \(30^\circ\), (c) \(45^\circ\) et (d) \(60^\circ\ \).

Les schémas des structures Si SNP couvertes dans ce travail : (a) structure A : cellule avec P-Si NPs, (b) structure B : cellule avec P-Si NPs et N-Si NPs sans couche intermédiaire Int-Si, et ( c) structure C : cellule avec des NP P-Si, des NP N-Si et une couche intermédiaire Int-Si.

Diverses configurations de structures SNP peuvent être envisagées pour fonctionner comme une cellule solaire. Ces structures peuvent être classées en fonction de la taille des particules, du type de distribution (c'est-à-dire périodique ou aléatoire) et du mécanisme de fonctionnement conçu pour la cellule. En termes de dimensions, nous nous concentrons sur les SNP de dimensions submicroniques. De plus, les cellules basées sur des boîtes quantiques en silicium ne sont pas considérées ici car la mauvaise conductivité des porteurs est toujours un sérieux inconvénient à leur utilisation dans le photovoltaïque31. Dans cet intervalle de dimension (c'est-à-dire des SNP de quelques centaines de nanomètres), la bande interdite des particules reste inchangée. En termes de mécanisme cellulaire, nous nous concentrons sur les configurations ayant des jonctions p–n. Selon les matériaux utilisés comme hôte de nanoparticules, il existe d'autres schémas quasi-p – n qui peuvent être utilisés pour former une véritable cellule SNP. Ils seront discutés dans les sections suivantes.

La figure 5 montre la coupe transversale de trois configurations cellulaires où les particules ont formé plusieurs couches. Nous supposons ici que les particules ont une forme sphérique afin de proposer nos idées principales. La figure 5a montre une cellule unitaire composée de plusieurs couches de particules de silicium dopées à l'intérieur d'un milieu diélectrique. Les particules de silicium de type p (P-Si) sont placées au-dessus d'une couche de silicium de type n (N-Si) pour former une jonction ap-n. En ce sens, le transport des porteurs vers les contacts se produit via des interfaces de particules avec des particules adjacentes ou avec la couche N-SI. Le milieu entourant les nanoparticules peut être supposé être de l'air. Cependant, pour des raisons de stabilité, ce n'est pas une idée pratique. Au lieu de cela, en supposant des particules P-Si, leur milieu environnant peut être une couche de transport de trous (HTL). Cette structure, désormais appelée Structure A, est une forme généralisée de la structure ultrafine proposée dans32. La deuxième structure (Structure B) illustrée à la Fig. 5b est composée de simples multicouches de SNP qui forment une cellule de jonction multi p – n à l'intérieur d'un milieu diélectrique. Chaque couche a des particules avec un dopage opposé à ses couches adjacentes. La principale préoccupation concernant cette configuration est que les particules dans les couches supérieures peuvent diffuser dans leurs couches inférieures et, par conséquent, perturber la séparation des porteurs attendue et le transport vers les contacts cellulaires. Une autre façon de réaliser une structure avec des particules de divers dopages est la configuration représentée sur la figure 5c (Structure C). Comme on le voit, les couches de particules de dopage différent sont séparées par un mince milieu intercalaire. Cette couche peut être en silicium intrinsèque. En pratique, cette couche ultrafine peut être réalisée à l'aide de nanoparticules de silicium encore plus petites. Les particules de P(N)-Si dans ce cas sont entourées d'un milieu de transport de trous (électrons). Un inconvénient de cette structure est que les particules sous la couche intermédiaire ne contribuent pas efficacement au confinement de la lumière. Cependant, la structure permet aux particules avec divers dopages de former une structure cellulaire. Dans ce qui suit, nous examinons d'abord la structure A et explorons ses paramètres optiques et électriques dans une étude de cas. Ensuite, nous examinons la structure C et effectuons une analyse similaire pour extraire ses performances électriques.

Dans cette section, nous étudions numériquement la structure A représentée sur la figure 6a. Nous comparerons également les performances des cellules entre les cellules SNP avec des NP P-Si identiques et non identiques. Comme le montre la figure 6a, la cellule simulée est composée de deux nanoparticules P-Si identiques immergées dans un HTL. En ce qui concerne le contact supérieur, un oxyde conducteur transparent (TCO) avec un indice de réfraction de 1,8 est considéré. Nous avons également supposé qu'il existait une zone de contact identique entre les nanoparticules. Le HTL est supposé être le polymère organique PEDOT:PSS dans cette étude de cas, et a recouvert les particules avec l'épaisseur \(\mathrm{d}_\mathrm{HTL}\). Une couche tampon très mince - avec un indice de réfraction similaire à celui du TCO - est également incluse entre le HTL et le TCO, pour protéger le HTL de l'absorption parasite. Notons que des solutions composées de nanocristaux de silicium dans des polymères ont été récemment démontrées pour des applications optoélectroniques bon marché et flexibles33. Les principales spécifications des matériaux et les paramètres géométriques de notre étude de cas sont présentés dans le tableau 1.

En considérant les dimensions données dans le tableau, la Fig. 6b compare le photocourant \(J_\mathrm{ph}\) généré par la cellule en fonction des dimensions des particules (Toutes les particules ont une taille identique). Ces résultats sont comparés au courant produit par une cellule de silicium conventionnelle ayant une épaisseur identique à la structure à base de particules (c'est-à-dire Épaisseur = \(\mathrm{d}_\mathrm{HTL}+\mathrm{d}_\mathrm{N- Si}+\mathrm{d}_\mathrm{P-Si}\)). Comme on peut le voir, la cellule proposée offre environ 30% de photocourant plus élevé par rapport à la cellule plate. Ainsi, malgré un volume d'absorbeur inférieur, la cellule à base de particules agit de manière très efficace pour le piégeage de la lumière. Lorsque la dimension des particules augmente, le photocourant prend naturellement des valeurs plus élevées. Cependant, si nous établissons le rapport entre le photocourant et le volume de silicium utilisé (voir Fig. 6c), nous observons une tendance à la baisse avec l'augmentation de la dimension des particules, ce qui indique que la cellule devient moins efficace en termes de matériau absorbant consommé. La figure 6d montre la distribution du taux de génération de porteurs - dans une échelle logarithmique - de la cellule dans sa section transversale. Le taux de génération est plus élevé dans la particule de silicium supérieure ; il est également fortement concentré dans la masse des particules plutôt que dans leurs limites. Les caractéristiques courant/puissance-tension de la cellule sont obtenues pour différents dopages de la couche de silicium sur la figure 6e. Comme on peut le voir, en augmentant la valeur de dopage, la tension en circuit ouvert s'améliore également. Cela est dû au fait que la densité de courant de saturation dans l'obscurité diminue en augmentant le dopage. Cela améliore l'efficacité de la cellule de 5,8 % pour \(\mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{15} \,\mathrm{cm}^{-3}\), à environ 11 % pour \( \mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{18} \,\mathrm{cm}^{-3}\). Malgré cela, le courant de court-circuit reste quasiment inchangé avec la variation de dopage. En effet, la structure est essentiellement un dispositif de diffusion. C'est-à-dire que le transport de porteurs dominant est le courant de diffusion, dans lequel les porteurs minoritaires dans les nanoparticules P-Si (c'est-à-dire les électrons photogénérés) descendent vers le N-Si. En augmentant la densité de dopage de la couche N-Si, la largeur d'appauvrissement devient plus étroite. Cependant, le courant de dérive n'est pas un facteur dominant pour influencer le courant total. Autrement dit, non seulement la concentration de dopage des nanoparticules de P-Si, mais les électrons photo-générés dans les particules sont restés inchangés. Ainsi, le courant de court-circuit ne change pas sensiblement.

La figure 6f montre la distribution de la densité de courant totale à V = 0,41 v lorsque \(\mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{18}\, \mathrm{cm}^{-3}\). De plus, les flèches indiquent la direction de la densité de courant normalisée dans la section transversale de la structure. Comme on peut le voir, dans les contacts de particules, le courant a des densités extrêmement élevées - jusqu'à 120 \(\,\mathrm{mA} \,\mathrm{cm}^-2\) ; à la surface supérieure de la particule supérieure, le courant est très largement distribué avec des valeurs légèrement plus élevées autour du point le plus élevé.

Les nanoparticules produites commercialement ne sont guère sphériques pures34. Plus souvent, ils sont caractérisés par leur taille physique moyenne (APS). En conséquence, les contacts entre les particules sont une zone plutôt qu'un seul point. Pour en tenir compte dans les modélisations, nous supposons que les zones supérieure et inférieure de chaque particule sont recadrées. Cela forme une zone de contact circulaire, comme illustré à la Fig. 7. Nous notons que lors de l'extraction des caractéristiques I – V, nous avons supposé que la zone de contact sur les parties supérieure et inférieure des nanoparticules avait le rayon \(r_\mathrm{cont.} = 60\,\mathrm{nm}\). Comme nous réduisons cette interface, l'efficacité de la cellule sera réduite. Le tableau 2 montre la variation du rendement, de la tension de court-circuit et de circuit ouvert en fonction de \(r_\mathrm{cont.}\).

(a) Structure A avec deux nanoparticules de P-Si. ( b ) Le photocourant en ( a ), par rapport à une cellule plane d'épaisseur identique, en fonction de la taille des particules / de l'épaisseur de l'absorbeur. (c) Le courant généré par volume de l'absorbeur pour (a), en fonction du rayon des particules. ( d ) La distribution du taux de génération dans la section transversale de la cellule unitaire dans une représentation logarithmique (l'unité est en \ (\ mathrm {\ mathrm m} ^ {-3} \)). ( e ) Caractéristiques J – V de la cellule en ( a ), en fonction du niveau de dopage de la couche de silicium. (f) La densité de courant totale à V = 0,41 v dans l'unité \(\,\mathrm{mA} \,\mathrm{cm}^-2\). Les flèches indiquent la direction et la distribution de la densité de courant normalisée.

Structure A composée de deux SNP aux formes imparfaites. Une petite interface circulaire au-dessus et au-dessous de chaque nanoparticule est définie avec le rayon \(r_\mathrm{cont}\).

Enfin, nous mentionnons que les calculs ci-dessus sont obtenus avec l'hypothèse que les nanoparticules de silicium ont une taille identique. En pratique, les particules d'une cellule SNP peuvent avoir des tailles différentes. Cependant, à condition que l'épaisseur totale du silicium consommé soit inchangée, l'absorption globale ne change pas de manière significative et, par conséquent, les résultats de la figure 6a sont valides. Nous examinons l'impact de l'utilisation de particules de tailles différentes sur la figure 8b. Pour cela, considérons la Fig. 8a avec ses dimensions données en légende. Nous comparons la densité de puissance absorbée et le photocourant avec la structure de la Fig. 6a avec les dimensions répertoriées dans le tableau 1. Comme on peut le voir, la puissance absorbée dans la cellule de taille non identique varie autour de la courbe de la cellule de taille identique. De plus, les courants photo-générés des deux structures sont très proches.

(a) Schémas d'une cellule aux dimensions non identiques. (b) Impact de la taille des particules sur la puissance absorbée et \(J_\mathrm{ph}\) de la cellule illustrée en et (a) et celle de la Fig. 1 . 6a. Les dimensions de la cellule unitaire (a) sont \(\mathrm{d}_{\mathrm{p-Si1}} = 700\,\mathrm{nm}\), \(\mathrm{d}_{\mathrm {p-Si2}} = 500\,\mathrm{nm}\), \(\mathrm{d}_{\mathrm{N-Si}} = 300\,\mathrm{nm}\) et \(\ mathrm{d}_{\mathrm{HTL}}\approx 150\,\mathrm{nm}\). Les dimensions de la structure identique sont indiquées dans le tableau 1 .

Exemple de structure C, composée de nanoparticules P-Si et N-Si à l'intérieur d'un matériau HTL et ETL, respectivement. (b) montre la structure \(J_\mathrm{ph}\) montrée en (a), et une cellule plane d'épaisseur identique, en fonction de la taille des particules/épaisseur de l'absorbeur. (c) Le courant généré par volume de l'absorbeur pour la cellule illustrée en (a), en fonction du rayon des particules (c'est-à-dire \(\frac{1}{2}\mathrm{d}_{\mathrm{P- Si}}\)). ( d ) La distribution du taux de génération dans la section transversale de la cellule unitaire dans une représentation logarithmique (l'unité est en \ (\ mathrm {m} ^ {-3} \)). ( e ) Caractéristiques J – V de la cellule en ( a ), en fonction du niveau de dopage de la couche de silicium. (f) La densité de courant totale à V = 0,41 v dans l'unité de \(\;{\text{mA}}\;{\text{cm}}^- 2\). Les flèches indiquent la direction et la distribution de la densité de courant normalisée.

La structure suivante dans nos études est un exemple de structure C illustré sur la figure 5c dans laquelle deux nanoparticules avec différents dopages sont déposées sur les faces supérieure et inférieure d'une couche de silicium intrinsèque. La cellule est représentée sur la figure 9a et les paramètres géométriques ainsi que la couche de transport d'électrons (ETL) utilisée dans les simulations sont répertoriés dans le tableau 3. Notez que le HTL est similaire à la structure illustrée dans la section précédente. la figure 9b montre le photocourant généré dans la structure cellulaire en fonction de la taille des particules de silicium ; les résultats sont également comparés à une cellule conventionnelle de même épaisseur. Un comportement similaire à l'étude de cas précédente peut être observé pour les deux structures cellulaires (c'est-à-dire la cellule à base de particules et la cellule conventionnelle). En termes de courant produit par volume de la cellule unitaire, la figure 9c montre que les particules plus petites sont plus efficaces malgré la génération de niveaux inférieurs de photocourant. Le taux de génération de la cellule unitaire sur la section transversale de la figure 9d montre que la plupart des porteurs sont générés au niveau de la nanoparticule supérieure et que le taux de génération atteint \(10^{28}\frac{1}{\mathrm{s\, cm} ^3}\) autour du centre de la particule. Nous avons également examiné la caractéristique I – V de la structure de la figure 9e ; nous avons supposé que le dopage de la particule P-Si est \(10^{17}\, \mathrm{cm}^{-3}\). Ensuite, pour différentes concentrations de dopage de la particule N-Si, des graphiques I – V sont obtenus. Contrairement à la structure A de la section précédente, ici, le courant de court-circuit est fortement influencé par le dopage ; À des dopages plus élevés, le courant de court-circuit est réduit à \(15,9 \;{\text{mA}}\;{\text{cm}}^{{ - 2}}\). Contrairement à la structure A, il n'y a ici qu'une seule couche de nanoparticule de P-Si. La couche de particules ci-dessous est en N-Si et une couche intrinsèque est prise en sandwich entre les particules. Le dispositif est donc, comme une diode PIN. La région d'appauvrissement est maintenant grande et le courant de dérive devient un mécanisme dominant. En augmentant le dopage dans la nanoparticule N-Si, la largeur de la région d'appauvrissement est réduite, donc moins de photoporteurs sont générés à l'intérieur de cette région. De ce fait, le courant de dérive, qui est le courant dominant, est réduit en augmentant la concentration de dopage. Bien que la tension en circuit ouvert soit augmentée par le dopage, le rendement total de conversion de puissance est réduit et atteint 7 %. La figure 9f montre la distribution de la densité de courant totale à V = 0,41 v lorsque \(\mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{18}\, \mathrm{cm}^{-3}\). De même, sur la figure 6f, les flèches montrent la direction de la densité de courant normalisée dans la section transversale de la structure. Comme on peut le voir, la densité de courant est fortement concentrée au centre de la particule ci-dessous ; c'est parce qu'une lumière beaucoup plus faible frappe cette particule et que le transport du porteur est limité aux contacts des particules; à la surface supérieure de la particule supérieure, le courant est à nouveau très largement distribué sur la surface de la particule.

Bien que la nature texturante des nanoparticules soit un moyen efficace pour améliorer le piégeage de la lumière dans les structures cellulaires proposées, l'existence d'une couche de contact peut légèrement réduire cet avantage. Cela est dû à la structure plate de ces couches, comme le montrent les Fig. 6a et 9a. Une idée pour améliorer encore le piégeage de la lumière consiste à utiliser des nanoparticules \(\mathrm{SiO}_2\) au-dessus d'une cellule ; cela a été démontré en43. Les figures 10a, b montrent le schéma des structures 1 et 2 lorsque des nanoparticules \(\mathrm{SiO}_2\) sont incluses. De plus, les Fig. 10c, d montrent le photocourant total et l'amélioration du courant en fonction de la taille des particules \(\mathrm{SiO}_2\) dans les structures représentées sur les Figs. 6a et 9a, respectivement. Comme on peut le voir, la présence de nanoparticules \(\mathrm{SiO}_2\) peut améliorer le photocourant dans les deux structures ; des particules plus petites avec - avec le rayon \(\mathrm{R}_\mathrm{SiO2} < 300\,\mathrm{nm}\) conduisent à une amélioration de courant négligeable dans les deux cellules. Comme nous utilisons des particules plus grosses, l'amélioration du courant atteint plus de 10 % à \(\mathrm{R}_\mathrm{SiO2} = 500\,\mathrm{nm}\) dans la première cellule et 8 % dans la seconde structure. La sensibilité du facteur d'amélioration à la taille des particules est due à l'interaction de différentes résonances de Mie dans les nanoparticules \(\mathrm{SiO}_{2}\) et Si.

(a,b) La cellule unitaire des structures A et C, respectivement lorsque des nanoparticules \(\mathrm{SiO}_2\) sont ajoutées sur le dessus. (c,d) L'amélioration totale \(J_\mathrm{ph}\) et actuelle en présence de nanoparticules de silice de différentes dimensions, en (a,b), respectivement. (Rayon SNP = 300 nm).

Les configurations cellulaires introduites dans cette étude fournissent une absorption optique améliorée dans une structure intrinsèquement texturée. Fait intéressant, ces caractéristiques se produisent même pour des configurations avec des distributions aléatoires de nanoparticules ; ce problème conduit à une manière simplifiée pour la fabrication de ces cellules ultra-minces. Les efficacités globales déterminées pour les cellules SNP multicouches montrent des résultats concurrents avec ceux d'une cellule à nanofils. Le tableau 4 montre les paramètres électriques rapportés de plusieurs cellules solaires à nanofils. Le tableau indique que malgré une tension de circuit ouvert plutôt faible, ce qui est également courant dans les cellules à nanofils, l'efficacité attendue de la cellule SNP est remarquable.

Alors que la réalisation de la jonction ap – n était la base de la configuration et de l'analyse des cellules décrites, en utilisant des polymères de transport de trous tels que PEDOT: PSS en contact avec N-Si sur la figure 6a, une jonction hybride organique-inorganique est également formée. Il est démontré que ces contacts agissent presque comme une jonction quasi p–n par Jäckle et al.44. Sur la base du mouvement des porteurs libres dans une simple jonction PEDOT: PSS / N-Si, les porteurs générés dans nos études de cas devraient contribuer de manière constructive à la densité de courant globale. Un autre problème concerne l'effet de la cristallinité de la nanoparticule de silicium. Nous n'avons considéré que les particules de silicium cristallin dans les simulations. Les cellules à base de nanoparticules de silicium amorphe présentent de faibles mobilités de porteurs malgré une forte absorption. Par conséquent, ils offrent de faibles rendements de conversion33.

Un défi critique sur le bon fonctionnement des structures proposées est l'impact de la recombinaison. Bien que nous ayons inclus les mécanismes de perte conventionnels dans les modèles, l'effet de la recombinaison de surface a été négligé. Dans ce qui suit, nous étudions séparément l'impact de cette perte en ajoutant un taux de recombinaison sur les particules ainsi que sur la face avant de la couche de silicium dans la structure A. La figure 11 montre le tracé J – V de la cellule en supposant les dimensions et les propriétés du matériau. répertoriés dans le tableau 1. Le dopage des particules est supposé être \ (10 ​​^ {17} \, \ mathrm {cm} ^ {-3} \) et la couche de silicium est supposée avoir le dopage \ (10 ​​^ {17} \,\mathrm{cm}^{-3}\). Comme on peut le voir, en augmentant la vitesse de recombinaison jusqu'à \(10^{3}\,\mathrm{cm\,s}^{-1}\), le graphe J–V reste pratiquement inchangé. À des vitesses de recombinaison plus élevées, la tension en circuit ouvert et le courant de court-circuit sont réduits. De ce fait, l'efficacité de la cellule tombe à 5,6 % pour la vitesse de recombinaison de surface \(\mathrm{SRV} = 10^{5}\,\mathrm{cm\,s}^{-1}\). Le graphique montre que seulement à des taux de recombinaison de surface élevés, l'efficacité est affectée. En effet, la génération de porteurs est principalement concentrée dans la masse des nanoparticules, loin de la surface des particules ; la recombinaison de surface est donc efficace sur les zones supérieures et inférieures des particules où se produit le transport des porteurs.

Impact de SRV sur le tracé J – V de la structure A. Les dimensions et les propriétés matérielles de la cellule sont présentées dans le tableau 1.

Nous avons supposé que la bande interdite du silicium est inchangée par dopage. A des niveaux de dopage élevés, un rétrécissement de la bande interdite apparaît, ce qui limite l'incrément de tension en circuit ouvert45. De plus, nous n'avons pas pris en compte la résistance série dans les calculs électriques présentés car le but principal de ce travail était de proposer la conception conceptuelle de la structure sans se concentrer sur un contact spécifique ; Apparemment, la résistance, qui est proportionnelle au matériau de contact, réduit légèrement le facteur de remplissage et donc l'efficacité de la cellule. Une considération inévitable concernant le contact supérieur est de choisir des matériaux qui empêchent la diffusion de l'oxygène vers le milieu de transport du trou et les particules de silicium. En effet, la couche d'oxyde émergente autour des nanoparticules peut affecter les performances des cellules. Bien que de fines couches d'oxyde (disons inférieures à 1 nm) puissent aider à la passivation des liaisons pendantes sur la surface des particules, une augmentation supplémentaire de l'épaisseur empêche le transport de porteurs entre les particules.

Dans cet article, nous avons proposé que des nanoparticules de silicium multicouches de dimensions submicroniques puissent être déployées comme absorbeur d'une cellule solaire ultra-mince. Nous avons fourni une analyse paramétrique pour étudier le comportement d'absorption de l'empilement de ces diffuseurs de Mie et avons montré que l'efficacité d'absorption de la structure est plus élevée à un nombre de couches inférieur et qu'elle se rapproche de l'absorption d'une couche de silicium plate pour un nombre de couches plus élevé. Nous avons montré que dans une distribution dense de nanoparticules de silicium, leur périodicité joue un rôle négligeable dans l'amélioration de l'absorption. Plusieurs configurations ont été introduites pour adapter ces particules en tant que cellule de jonction ap – n. Nous avons finalement étudié les performances électriques d'études de cas sélectionnées et avons constaté que l'efficacité théorique peut atteindre environ 11%, ce qui est une valeur prometteuse pour une telle structure ultra-mince. De plus, nous avons montré qu'en incluant des nanoparticules de silice de taille appropriée au-dessus de la structure cellulaire, on peut augmenter le photocourant jusqu'à environ 10 %.

Dans cet article, nous avons étudié numériquement les performances optiques de la cellule solaire proposée avec des nanosphères de silicium multicouches via une simulation pleine onde en CST. En raison de la nature résonnante d'une cellule solaire SNP, nous avons utilisé le solveur FDFD pour obtenir une précision de réponse appropriée ; ce solveur permet également de choisir le nombre de fréquences simulées dans l'intervalle intéressé. Nous avons appliqué des conditions aux limites périodiques dans le cas d'une propagation normale (ou oblique, si nécessaire) d'une onde plane. La puissance absorbée à l'intérieur des pièces en silicium, ainsi que le taux de génération correspondant ont été calculés. Pour l'analyse électrique, nous simulons ensuite les structures cellulaires 3D dans le module Charge de Lumerical. Pour cela, chaque sphère a été modélisée comme un empilement de polygones 3D ayant de fines épaisseurs. Le taux de génération obtenu est importé dans la simulation. De plus, les propriétés des matériaux, y compris les permittivités, les dopages et les pertes trouvés dans la littérature, ont été prises en compte pour les pièces en silicium, en argent et en polymère.

Les ensembles de données générés pendant et/ou analysés pendant l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Les auteurs reconnaissent le soutien de l'Université de Téhéran, parc scientifique et technologique.

Département de génie électrique, Université de Qom, Qom, 3716146611, Iran

Sayed Reza Mirnaziry

École de génie électrique et informatique, Collège d'ingénierie, Université de Téhéran, Téhéran, 1417614411, Iran

Mohammad Ali Shameli & Leïla Yousefi

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SRM et MAS ont effectué des calculs et des simulations ainsi que l'analyse. LY a guidé la recherche. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Leila Yousefi.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Mirnaziry, SR, Shameli, MA & Yousefi, L. Conception et analyse de cellules solaires à nanoparticules de silicium multicouches. Sci Rep 12, 13259 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17677-z

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Reçu : 10 avril 2022

Accepté : 29 juillet 2022

Publié: 02 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-17677-z

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